提前发货编号_x基于卫星的污染评估方法

摘要

估算船舶氮氧化物(NOx)排放及其对环境二氧化氮的影响是一项复杂而耗时的任务。在本研究中，建立了基于卫星的船舶污染估算模型(SAT-SHIP)来估算中国区域船舶NOx排放及其对环境NO2浓度的贡献。与传统的自下而上的方法不同，SAT-SHIP利用不同风型的卫星观测，改进了在不规则排放羽流信号中单个扇区自上而下的排放反演方法。通过SAT-SHIP，对中国17个港口的船舶氮氧化物排放量进行了估算。结果表明，SAT-SHIP方法与自下而上方法效果相当，R2值为0.8。此外，SAT-SHIP显示，港口地区的航运部门对中国长江三角洲和珠江三角洲地区NO2浓度的贡献分别为~ 21%和11%，这与化学运输模型模拟的结果一致。这种方法对寻求确定污染源和制定有效战略以减轻空气污染的决策者具有实际意义。

介绍

沿海港口作为各国的“海上门户”，以其繁荣的商业、便利的交通和丰富的就业机会，联结了各国的经济和文化。然而，在港区聚集的人员的健康也受到严重空气污染的威胁(1-4)。尽管近几十年来为控制空气污染作出了相当大的努力，但许多港区仍然面临空气污染事件，经常超出世界卫生组织的准则或当地法规(5-7)。在亚洲的一些发展中国家，尽管本背景浓度已经很高，但港口地区的大气污染物浓度仍然可以显示出更高的值(8,9)。这种港口空气污染，如二氧化硫(SO2)和二氧化氮(NO2)，应将30%至50%的责任分配给船舶排放(10,11)。由于通过全球硫上限和区域排放控制政策的实施(12-14)有效地实现了船舶SO2和颗粒物(PM)排放的减缓，由于缺乏有效的控制和监管措施，船舶氮氧化物(NOx)排放已成为影响港口空气质量和公众健康的主要污染物。特别是，船舶燃料转向天然气作为减少碳排放的替代燃料可能导致更高的氮氧化物排放(15,16)。因此，必须优先监测和减少船舶氮氧化物排放及其对港口地区空气质量的相关影响。

在实际操作条件下，评估和控制移动源的氮氧化物排放是一项全球性的技术挑战。例如，事实证明，减少氮氧化物对柴油车来说更具挑战性;在严格的排放限制下，实际氮氧化物排放量与认证限值之间的差距越来越大(17)。同样，目前控制船舶NOx排放的方法仍然是根据ISO 8178 D2测试周期或ISO 8178 E3测试周期在发动机试验台上运行的新发动机的排放进行认证(18)。然而，实际操作条件和用于认证的条件之间可能存在很大差异。与SO2和PM排放与燃料消耗直接相关不同，热NOx的产生取决于燃烧效率而不是燃料消耗。因此，由于船舶复杂的操作模式，氮氧化物排放因子可能表现出相当大的波动(19,20)。然而，进行大规模的机载测量是一项艰巨的挑战。据估计，在全世界对不超过1 000艘船只进行了这种测量，其中大多数是小型船只，作业条件分散;因此，这些测量数据的代表性有限。因此，在自下而上的计算过程中，NOx排放评估的不确定性不断累积，使得总排放量难以验证。此外，通过结合活动数据和排放因素来估算氮氧化物排放量的自下而上方法是一项复杂且耗时的任务，通常会导致排放发生和最终完成清单之间存在明显的时间滞后。因此，目前的船舶氮氧化物排放仍然不确定，而且时间滞后，阻碍了对其对空气质量影响的全面了解。

探索替代方法对于验证船舶氮氧化物排放至关重要。卫星似乎可能是最佳解决方案，因为它们提供稳定且几乎覆盖全球的大气浓度观测(图S1A)。因此，由卫星观测驱动的自上而下的库存估计可能为了解船舶氮氧化物排放总量提供了一种新的途径。在早期阶段，自上而下的方法基本上是基于化学输运模型(CTM)，利用浓度对排放的敏感性修正先前的排放清单(21-23)，这并没有解决自下而上排放清单计算中累积的不确定性。此外，这些研究通常侧重于区域或全球尺度，并在模拟过程中引入了额外的不确定性(24)。2011年，Beirle等人(25)引入了指数修正高斯(EMG)方法，作为估计利雅得混合排放源NOx排放的开创性技术，为无ctm方法奠定了基础。随后，该方法被广泛采用，并刺激了其他无ctm方法的使用，例如质量平衡法(26-28)。该方法不依赖于自底向上的估计，具有较低的计算成本和较高的可访问性。近年来，其发展势头已经超过了基于ctm的方法(图S1B)。然而，确定港口地区的船舶排放构成了更大的挑战，因为这些地点位于受人类陆地排放影响的严重污染的大气背景中。不同排放源的羽流混合在一起，使船舶排放引起的NO2增量难以识别。因此，到目前为止，还没有可以成功估算港口地区船舶氮氧化物排放量的无ctm方法。

在本研究中，我们开发了一种基于卫星的船舶污染估计模型(SAT-SHIP)，通过利用按风型分类的不同卫星观测分布来估计船舶氮氧化物排放及其相关的二氧化氮浓度(图1)。该方法提供了若干技术进步，包括(i)通过不使用排放清单作为先验信息，消除了自下而上方法相关的不确定性;将卫星识别范围从具有明显热点信号的地区，例如利雅得(25)扩大到具有不规则信号和复杂污染大气背景的地区;(3)推进自上而下的反演方法，从估算混合源排放总量到估算单个源排放总量。基于Sentinel-5P/TROPOMI卫星获取的2019年对流层NO2垂直柱密度(tvcd)数据，我们估算了中国17个港口的船舶NOx排放量，其中包括世界吞吐量排名前10位的4个港口(29个)，并进一步探讨了港口地区船舶排放对沿海地区NO2浓度的影响。我们同时使用先进的船舶排放清单模型(SEIM)，该模型利用全球超过38万艘船舶的年度自动识别系统(AIS)(30)多达300亿条记录的数据和静态信息，为上述港口提供船舶氮氧化物排放。通过与SEIM和天气研究与预报模式以及社区多尺度空气质量(WRF-CMAQ)模式的结果进行比较，验证了SAT-SHIP在估计排放和评估空气质量影响方面的性能。在整个研究中，我们证明了船舶氮氧化物排放可以通过卫星观测直接解决和量化污染的大气环境。虽然目前从自下而上的方法对船舶氮氧化物排放的理解在量级上通常是准确的，但在表征空间分布时，可能存在过度理想化的倾向。此外，我们认为SAT-SHIP方法可以快速反映航运排放对区域NO2污染的实际影响。这项研究对决策者寻求确定污染源和制定有效的策略来减轻空气污染具有实际意义。

结果

我们应用SAT-SHIP模型来确定港口级船舶氮氧化物排放及其对空气质量的影响。如图1所示，SAT-SHIP模型包括几个步骤。首先，将NO2 tvcd分为有风、无风和无风三种模式，研究了港口地区羽流的分布模式。然后，我们使用不同风型下的线密度估算了中国17个港口的氮氧化物寿命和船舶氮氧化物排放量，并通过SEIM验证了这一结果。最后，我们估算了NOx总排放量，并使用导出的NOx寿命和平静模式下的线密度量化了与船舶相关的空气质量影响，并通过WRF-CMAQ验证了这一结果。详细的方法在材料和方法中提出，下面讨论上述每个步骤的结果。

NO的空间分布₂不同风向下的电视光碟

图2(A-C)显示了在偏北风、偏北无风和无风模式(定义见资料和方法)下，距离中国大陆领海基线200海里(Nm)范围内水面NO2 tvcd的空间分布。在风型中，受陆源和航运业的共同影响，海面NO2的高浓度主要集中在港口地区，如环渤海地区(4)、山东半岛(SP)、长江三角洲(YRD)和珠江三角洲(PRD)。而在无风模式下，由于陆地区域运输减少，港区上空信号减弱，开始出现部分沿海或近海路线如A路线、B路线以及沿东南路线的信号，在有风模式下基本无法区分。

在无风模式下，区域运输受到极大限制，NO2 tvcd在港区上空的弥散效应基本消失。相反，可以观察到一些强信号点散布在这些区域。与背景水平相比，在这些航线上可以观察到更强的信号，因此在平静模式下观察到的航线轮廓变得更加明显，并且色散效应进一步降低。然而，从每条单独的航线来看，信号在强度上显得混乱和不均匀，特别是在航线a上。这表明，沿着这些航线的船舶氮氧化物排放的真实分布取决于动态燃烧效率，而不是基于ais的SEIM提供的排放(图2D和E)，后者使用经验调整因子来修改氮氧化物排放，仅取决于负载因子。导致沿这些路线的辐射与AIS信号保持相对恒定(如图2D所示)。此外，在无风模式(图2C)中，沿着新的航运路线(路线C)检测到一个重要的信号，而SEIM没有捕捉到这个信号。这可能是由于没有部署AIS设备的船只缺乏信号，例如在沿海水域航行的小型旧渔船。然而，在港口地区，卫星观测无法探测到明显的航线分布或单个船舶的羽流排放。这是由于港区的船舶工作模式不同，没有固定的航线。综上所述，研究结果表明，自下而上的方法倾向于根据燃料成分和发动机类型使用恒定的排放因子来估计NOx排放量。然而，尽管在空间上基本遵循AIS活动数据的分布，但每条航线的实际航运排放强度可能差异很大。

港口级航运_x卫星发射

根据质量平衡概念，NOx的总质量等于排放率乘以寿命，因此排放量可以通过以下三步方法得出:(i)推导出港口区域的NOx寿命，(ii)计算船舶排放的总NO2质量，以及(iii)总NO2质量除以寿命。在本研究中，为了估计NOx的大气寿命，我们使用有风模式N(x)和无风模式C(x)中的NO2线密度(线密度的定义在材料和方法中介绍)，并使用C(x)对N(x)进行非线性最小二乘拟合(在材料和方法中描述)。图3(A和B)显示了长三角和珠三角周围多风和无风模式的观测线密度(图S2A和B)以及拟合的模型函数N(x)。总体而言，模型拟合效果较好，长三角和珠三角的R2分别为0.88和0.95。在珠三角产生的NOx寿命比长三角短，分别为3.5和3.9小时，这与之前的报道一致(图S3)。此外，长三角和珠三角的背景二氧化氮tvcd分别为1.5 × 1023和0.5 × 1023分子/cm。

为了计算船舶排放的总NO2质量，利用无风模式下海面上的总NO2 tvcd，并结合推导出的寿命，可以估计主要港口的船舶NOx排放量(如材料和方法所述)。而位于BRA和SP港口的NO2 tvcd不包括在内，因为京津冀地区和河北省陆基排放大，以及封闭内海地形，这些地区的NO2 tvcd难以区分。此外，长三角和珠三角地区每年氮氧化物排放量< 5000吨(以SEIM计算)的港口被排除在外，因为它们的排放强度太小而无法被卫星探测到。最后，对长三角和珠三角地区17个港口(见图3C)的排放量进行了估算(图3D和E)。根据MEIC模型，长三角和珠三角地区选定港口的船舶NOx排放总量估计分别为444,481吨和109,091吨/年，分别占长三角(包括上海、江苏省和浙江省)和珠三角地区陆地人为排放总量的16%和10% (http://www.meicmodel.org/最后一次访问:2023年3月)。宁波舟山港是世界上吞吐量最高的港口(29)，据估计，其年船舶氮氧化物排放量为140310吨，明显高于其他港口的排放量。相反，在这17个港口中，东莞港的估计排放量最低。

港级航运比较_x卫星- ship和自下而上方法的排放

对SAT-SHIP和SEIM(在补充材料中描述)之间的端口级氮氧化物排放进行了比较。总体而言，长三角和珠三角17个港口的SAT-SHIP排放与SEIM的决定系数R2为0.8，除连云港港和东莞港外，SEIM周围的SAT-SHIP排放均在±50%的范围内。这证明了SAT-SHIP在捕获港口级别船舶NOx排放总量方面的可靠性(图4)。具体而言，在长三角和珠三角的港口，SAT-SHIP的总排放量分别比SEIM高33%和低4.4%。

在每个港口的SAT-SHIP和SEIM之间观察到的差异主要归因于这些港口的地理位置。具体而言，对于主要航道嵌入陆地的港口，包括苏州港、东莞港、中山港、广州港、珠海港和深圳港，SAT-SHIP估算的排放量比SEIM估算的排放量低38%。这是由于SAT-SHIP排除了覆盖80%以上陆地区域的网格，这些网格涵盖了大多数内陆水道，因此未能考虑到在这些区域运营的船舶排放。然而，这种限制很大程度上是由于基础数据，特别是卫星观测的空间分辨率，而不是反演方法的有效性。对于与陆地有明确边界的港口，几乎所有以船舶活动为特征的网格都可以包括在内，而SAT-SHIP估计的排放量比SEIM高37%。这种差异可归因于三个主要因素:(i)未部署AIS设备的船舶的排放未包括在SEIM中;(ii)在卫星卫星使用的无风模式中，陆地来源产生的二氧化氮并没有完全排除;(iii) SEIM没有考虑风和波浪等海洋条件对氮氧化物排放的影响，这可能导致速度损失并导致额外排放(31)。前两个因素的影响应该是微不足道的，因为没有AIS设备的船舶通常是小型船舶，NOx排放量较低，并且当使用0.2 m/s的阈值时，基本上排除了陆源的影响(在材料和方法中讨论)。而且，海洋条件的影响还没有被明确量化。因此，建议SAT-SHIP在估计有明确边界的港口的排放量方面表现更好。对于那些主要水道嵌入陆地的港口，由于SEIM依赖AIS信号，并且缺乏分辨率问题，预计会产生更准确的结果。

此外，值得注意的是，两种方法之间的差异应归因于SAT-SHIP和SEIM的不确定性。对于前者，不确定性已在补充材料中讨论。并且，我们在之前的工作中已经介绍了SEIM中的不确定性(13)。

船舶诱导NO的比较₂来自SAT-SHIP和WRF-CMAQ的浓度

在比较排放量之后，我们试图从不同的角度探讨港口地区船舶排放(图5中黑框所示)与NO2浓度增加相关的问题。采用正向方法，我们通过WRF-CMAQ模型(如补充材料所述)模拟了SEIM船舶排放引起的NO2浓度的空间分布。此外，我们采用逆方法SAT-SHIP，通过计算基于总NO2质量的两个高斯分布与由SAT-SHIP估算的不含船舶排放的总NO2质量之间的差异，在区域尺度上评估船舶总NO2浓度(如材料和方法所述)。

SAT-SHIP通过应用程序,考试的影响港口航运排放等NO2浓度显示,排放增加导致21和11%三角洲和珠江三角洲地区,分别为(图5 a和C)。这在三角洲地区高影响可以归因于运输排放总量的比例在三角洲地区排放也进行分析是在沿海陆地和水域(红盒子图S2A),而珠三角地区的分析覆盖范围更大，向北延伸至广东省北部，向南延伸至近12海里(图S2B中的红框)。这个域与导出生命周期的域相同;因此，当关注沿海地区时，港口船舶排放对珠三角地区NO2的影响应该更为显著。

就与SAT-SHIP(图S2中的红框)在同一域内计算的平均贡献而言，WRF-CMAQ模型模拟的长三角地区的影响较低，为19%，珠江三角洲地区的影响较高，为17%，这主要归因于SAT-SHIP和SEIM的排放差异，表明SAT-SHIP几乎可以与WRF-CMAQ得出相当的结果，后者在评估船舶诱导的NO2时考虑了物理化学过程。相比之下，WRF-CMAQ显示船舶排放对NO2浓度的影响更为局部。由图可知，船舶排放对NO2污染的影响主要集中在沿海水域，贡献超过40%(图5B和D)。对于靠近海岸线的内陆地区，这一影响约为10-15%，并且随着距离海岸线的增加而减小。

需要强调的是，目前，仅根据NO2 tvcd的不同分布模式，利用SAT-SHIP还无法区分船舶诱导浓度的空间分布。即使在无风模式的情况下，减少陆地电网的浓度不仅涉及船舶排放的区域运输效应，还包括排除其他陆地电网的排放。因此，采用正演方法验证SHIP-SAT的合理性，建议将其用于区域尺度评估，因为它需要最少的计算量，并且不依赖于各种源的先前排放。

讨论

准确及时地了解船舶氮氧化物排放及其相关的空气质量对于制定有效的减排和监管政策至关重要。在这项研究中，我们提出了一种基于卫星的方法SAT-SHIP，该方法将自上而下的估计从混合源推进到位于复杂大气环境中的单个源，而不依赖于先前的信息，以估计船舶氮氧化物污染。通过比较SAT-SHIP和SEIM的结果，我们首先证明，即使在具有不规则羽流轨迹和复杂污染大气环境的港口地区，也可以使用SAT-SHIP来解决和量化航运部门的氮氧化物排放量，并且发现目前自下而上估计的航运氮氧化物排放量的认知在量级上是准确的。此外，在对空气质量的影响方面，我们认为SAT-SHIP也可以准确地反映船舶排放对区域尺度上NO2浓度的实际影响，这已经通过CTM模拟得到了验证。

作为一种自上而下的方法，SAT-SHIP独立于先前的排放清单运行。这些清单通常带有各种来源的不确定性，包括船舶AIS数据、排放因素和经验计算公式。此外，作为一种无ctm的反演方法，SAT-SHIP不受模拟气象数据、寿命和来自航运部门以及其他人为和自然来源的排放所带来的潜在误差的影响。虽然SAT-SHIP本身也有一些不确定因素，但累积的不确定因素比传统方法要低得多。这主要是因为SAT-SHIP涉及的计算步骤更少。

此外，SAT-SHIP还显著提高了计算效率。例如，SEIM需要几个预处理步骤，如数据清理、路由恢复和缺失值补全。此外，它还需要进行排放计算和结果写入，在分辨率为0.1°× 0.1°的计算平台上，在128G计算机内存的计算平台上使用24核，总共需要5天左右的计算时间。值得注意的是，收集船舶活动和排放因子等基础数据所需的时间可能需要数月甚至数年，但上述分析并未涉及这些数据。另一方面，在与排放计算相同的计算平台上，本研究中使用的WRF-CMAQ模拟需要8天左右的运行时间。因此，在评估船舶排放及其对全球港口空气质量的影响时，使用SEIM和WRF-CMAQ非常耗时。相比之下，SAT-SHIP可以节省99.9%以上的计算时间，可以在几个小时内完成该目标的计算。

同样值得注意的是，本研究中使用的所有原始数据都是可公开访问的，详见数据可用性部分。相比之下，传统排放清单的基础数据往往是非公开的，很难获得。SAT-SHIP中的计算主要涉及光栅图像处理和拟合算法，可以使用各种地理信息系统和编码平台实现，而不需要专门的建模专业知识。因此，这种简化和有效的方法为更广泛的研究人员和政策制定者提供了优势，使他们更容易参与我们的发现。

SAT-SHIP也有一些不可避免的局限性。如前所述，SAT-SHIP无法将航运排放与许多水道嵌入的网格区分开，因此会低估真实排放量。此外，SAT-SHIP不能反映船舶排放的时空分布和对空气质量的影响。这主要是由于卫星观测分辨率的限制，而不是由于方法本身。目前卫星空间分辨率是发射反演方法的最大限制。因此，开发卫星观测中的超分辨率(30,32)方法或利用具有更高时空分辨率的NO2 tvcd对于解决这些问题至关重要。此外，NO2 tvcd时间分辨率的提高可能为计算船舶NOx排放量提供新的视角，例如基于船舶烟气排放后立即发生的非线性化学反应进行估算，这已被纳入GEOS-Chem等CTMs(33)。然而，时间分辨率的发展比空间分辨率的发展要复杂得多。

总之，我们建议开发一个综合评估系统，包括SAT-SHIP、SEIM和空气质量模型。该系统应旨在量化总排放量并表征航运污染的异质性。这种方法将为从微观到宏观的多个尺度的研究提供好处，并具有为政策决策提供信息的巨大潜力(图S4)。

材料与方法

技术框架

SAT-SHIP是一种自上而下的方法，使用TROPOMI NO2电视光盘和再分析风数据。它的开发是为了估计船舶氮氧化物排放量及其相关的二氧化氮浓度。该模型包括模式分类、寿命时间拟合、排放估计和空气质量评估等几个步骤，如图1所示，总结如下。

有关氮氧化物排放估算:

• 根据相应网格的风速，将NO2电视光盘地图分为有风模式、无风模式和无风模式。

• 利用EMG模式，基于NO2 tvcd反演了沿海地区多风型和无风型的大气寿命。

• 基于无风模式下NO2 tvcd估算船舶NO2总排放质量，然后利用质量平衡法根据步骤(ii)中NO2总质量和寿命计算排放率。

• 利用我们开发的SEIM计算的排放来验证本研究中提出的模型。

空气质素评估:

• 整个研究区域的NOx总排放量是使用EMG模型在平静模式下使用NO2 tvcd得出的。

• 通过计算步骤(v)中导出的NOx总排放量与步骤(iii)中导出的船舶NOx排放量绘制的肌电图函数之间的积分差，可以评估船舶排放对沿海地区NO2浓度的影响。

• CTM模拟的结果用于验证步骤(vi)中得出的空气质量影响。

以下章节将详细介绍(i)模式分类、(ii)拟合寿命、(iii)船舶NOx排放估算以及(v)和(vi)船舶排放对空气质量的评估，(iv)自下而上的船舶排放建模和(vii) WRF-CMAQ的细节将在补充材料中介绍。

模式分类

在本研究中，根据像元水平上的风速，将NO2 tvcd划分为不同的模式。例如，当风速达到设定阈值时，通过对该网格在不同时段的平均值计算出该网格在有风模式下的二氧化氮TVCD值。在本研究中，不同模式的阈值如表S2所示。区分多风型和无风型的阈值是根据中国已有的研究设定的(34,35)。无风模式阈值的设置为NO2 TVCD空间分辨率除以近似的经验年平均寿命(5.5km4h=0.38m/s)的值，其中污染羽流在寿命内不会从原始栅格转移到其他栅格，水网上的NO2 TVCD主要来自船舶排放和本底浓度。因此，在本研究中，我们保守地将阈值设置为0.2 m/s。此外，我们评估了该阈值对排放的敏感性，并将在下面详细讨论。

合适的一生

本研究采用Liu等人(34)提出的成熟的肌电模型来推导沿海地区的大气寿命。无风模式和有风模式下NO2 tvcd分别代表了NOx排放的原始分布和受风影响下NOx排放的输运分布。寿命可以通过拟合以下函数得到:

其中e(x)=exp(−x−Xx0)为x≥0时的指数函数，否则为0,x0为下风e折叠距离。X是源的位置(相对于正在调查的场址的先验坐标)。N(x)和C(x)表示由分类NO2 tvcd模式计算的风线和平静线密度(分子/cm)。比例因子a和偏移量b用于解释无风和多风模式之间可能存在的系统差异。

线密度的计算方法是沿各自主风向对整个风向进行积分，将二维平均柱密度图转换为一维线密度图，如Beirle等人(25)的研究所示。如图S5所示，对于每个风向扇区，将平均NO2图(橙色，示意图)进行整合，使其在整合范围内拟合范围，从而得到线密度(蓝色曲线)。在本研究中，拟合范围为图S2所示红框的南北方向区间，积分范围为图S2所示红框的东西方向区间。

过滤无风模式的风速阈值比过滤无风模式的风速阈值更严格。因此，与无风模式相比，许多网格单元在无风模式下过滤掉的NO2列值明显更少。因此，用无风型线密度代替无风型线密度来推导寿命，由于数据不足，可能会带来更大的不确定性。因此，在我们的研究中，我们选择使用“平静模式”来估计寿命，确保使用更大的数据集进行更稳健的分析，并减少数据不足的不确定性。

应用N(x)的非线性最小二乘拟合来推导A, b和x0。在本研究中，我们将长三角区域(这里的长三角区域包括上海、江苏和浙江的部分地区)和珠三角的研究区域(图S2)的风向拟合区间设置为600 km，横风积分区间设置为300 km。接下来，寿命τ可以通过将x0除以平均风速w来计算。

预估出货NO_x发射

在肌电模型中，发射源一般被认为是点源。因此，在沿海地区，EMG模型得出的NOx排放将包含陆地人为排放和航运排放，因为该地区的所有部门都被视为一个大的点源(下文将讨论)。本研究采用质量平衡法对港口船舶NOx排放进行估算，具体如下:

其中ANOx为船舶排放的NOx总质量，由无风模式下NO2 TVCD TVCDno-wind与港口区域背景NO2 TVCD TVCDBKG之间的差计算得出。L是将NO2转换为NOx的因子。在本研究中，土地占比大于80%的网格被排除在外。TVCDBKG为图2(A和B)中下风N(x)和C(x)的交点。

我们使用本研究提出的方法计算了每个港口的船舶NOx排放量，并为无风模式设置了0.5、0.4、0.3和0.2 m/s的不同阈值。如表S1所示，阈值的选择不会导致衍生排放量的显著波动。与SEIM相比，在更严格的阈值下，除了模型低估的港口外，导出的排放量趋于减少。这是因为区分陆地排放变得更具挑战性(图S6)。对于大多数港口来说，随着阈值的收紧，排放量的下降似乎发生在0.3和0.4 m/s之间的拐点。因此，我们认为设置0.2 m/s的阈值足以区分船舶排放。此外，应该考虑较小的阈值(<0.2 m/s)可能导致缺失值较少的模式映射。

船舶排放对空气质量的影响评价

根据Liu et al.(34)，根据平静线密度C(x)，可以推导出NOx排放量，如下:

式中，ANO2为NO2的总质量，X为源的位置，σi为标准差，ε+βx分别表示背景场中的偏移量和可能的线性梯度。由于城市地区NO与NO2的典型浓度比为0.32，因此将拟合的ANO2按1.32缩放以获得NOx质量(36)。最后，通过将NOx总质量除以寿命来计算NOx的排放率。

考虑到由于稀释作用，较小的间隔不能捕获整个风向上的所有羽流，因此NO2质量应通过以下公式进行校正:

因此，我们对长三角和珠三角地区2019年自上而下的氮氧化物排放量进行了估算，并与中国多分辨率排放清单(MEIC)进行了比较。如图S7所示，YRD和PRD的拟合相关系数分别为0.94和0.98，表明我们的结果是可靠的。长三角地区(上海、江苏、浙江)和珠三角地区的排放速率分别为396 mol/s和319 mol/s，均大于MEIC地区(35 mol/s)。这是因为MEIC只包括来自移动、工业、电力、家庭和农业的排放，而不包括其他来源的排放，如船舶或露天燃烧。因此，基于高斯函数的方法不能用于特定来源NOx的估计。

根据上述方法，我们得到了NO2的质量量(ANO2)和拟合参数。为了研究船舶排放对空气质量的影响，我们采用了“零出局”方法的概念，考虑了大气化学性质和背景浓度的影响(37)。因此，通过从使用SAT-SHIP计算的ANO2中减去船舶引起的NO2质量，我们进一步得到无港口航运排放的NO2质量(- Ano-ship,NO2)。(本研究船舶产生的NO2质量在图5的黑框范围内计算。)然后，我们使用Ano-ship,NO2和图S7中拟合的参数绘制S(x)。通过计算C(x)与S(x)的相对积分差(图5A和图C中的灰色区域)，可以量化船舶排放对NO2污染的贡献，并与CMAQ模型模拟的结果进行比较。值得注意的是，EMG模型分析了区域中心水平的贡献，将所有排放视为单个大点源。另一方面，CMAQ为研究领域中的每个网格提供贡献。

补充材料

补充材料可在PNAS Nexus在线获得。

资金

国家自然科学基金项目(批准号:42325505和U2233203)和国家重点研究发展计划项目(批准号:22325505)资助。2022 yfc3704200)。

作者的贡献

郑志林和h.l.:概念化;张志良、张廷赫、张永荣:方法论;J.Z、Z.Z、yw:调查;Z.L:可视化;H.L.和K.H.:监督;Z.L:写作原稿;z.l和H.L:写作-评论和编辑。

数据可用性

本文的风源数据可在ERA5逐时数据(https://cds.climate.copernicus)中找到。eu/，最后一次访问:2023年8月)，卫星观测的源数据可在TROPOMI 2级离线NO2数据(https://sentinel.esa.int/web/sentinel/technical-guides/sentinel-5p/products-algorithms，最后一次访问:2023年12月)中获得。所有的排放数据都包含在原稿(图3和4)和/或补充材料(表S1)中。

参考文献

作者指出